Razvoj katalizatorjev za magnetno segrevano oksidacijo propena v propilen oksid z molekularnim kisikomSvetek, Katja (Avtor) Gyergyek, Sašo (Mentor) Teržan, Janvit (Komentor) magnetni nanodelcimagnetno segrevanjeselektivna oksidacijapropilen oksidPropilen oksid je komercialna kemikalija z velikim industrijskim pomenom. Metode za pridobivanje propilen oksida imajo dve glavni pomanjkljivosti – onesnaževanje okolja in visoke stroške proizvodnje. Začeli so razvijati nove metode, med drugim tehnologije pridobivanja propilen oksida z neposredno epoksidacijo ob prisotnosti molekularnega O2 kot oksidanta, s poudarkom na novih katalitskih sistemih. Težava ostaja pri kontroli nad selektivnostjo, saj je zaradi sorazmerno visoke temperature reakcijske mešanice težko preprečiti popolno oksidacijo propilena. Z uporabo magnetnih nanodelcev, bi lahko bistveno izboljšali selektivnost reakcije, saj se magnetni nanodelci zelo hitro segrejejo v izmeničnem magnetnem polju. Pri takšnih katalizatorjih se segreva zgolj katalizator, torej zgolj področje kjer se bo zgodila kemijska reakcija, reakcijska mešanica pa ostaja na sorazmerno nizki temperaturi. V magistrskem delu smo sintetizirali katalizatorje na osnovi Cu/CuO specij nanešenih na magnetne nanokompozite. Magnetni nanokompoziti so sestavljeni iz magnetnih nanodelcev železovega oksida porazdeljenega po oksidni matrici. Oksidne matrice iz Al2O3, TiO2 in ZrO2 smo pripravili s hidrolizo prekurzorjev (prekurzorji: aluminijev nitrid, raztopina titanilovega sulfata v žveplovi (VI) kislini in raztopina cirkonovega acetata) v koloidni suspenziji nanodelcev magnetnega železovega oksida. Magnetni nanokompozit, katerega matrica je Al2O3, smo kalcinirali pri 500 °C 1 uro. Magnetna nanokompozita, kjer je matrica TiO2 in ZrO2 pa smo kalcinirali pri 350 °C 3 ure. Nato smo Cu/CuO specije nanesli na površino nanokompozitov s hidrolizo raztopine Cu2+ in kalcinirali pri temperaturi 350 °C 3 ure. Nazadnje smo nanokompozite modificirali s kalijem in ponovno kalcinirali pri temperaturi 350 °C 3 ure. Nanokompozite smo okarakterizirali z uporabo presevne elektronske mikroskopije (TEM), merjenjem magnetnih lastnosti, določevanjem specifične površine, rentgensko praškovno difrakcijo (XRD), rentgensko fluorescenčno spektrometrijo (XRF), temperaturno programirane desorpcije s CO2 (TPD-CO2), pulzne oksidacije z N2O in opravili teste katalitske aktivnosti za kontinuirno oksidacijo propilena z molekularnim O2 v plinski fazi in magnetnim segrevanjem katalizatorja. Z uporabo metod smo ugotovili, da vsi katalizatorji vsebujejo magnetni železov oksid, izkazujejo sorazmerno visoko specifično površino (do 217,9 m2/g), razen katalizator kjer je matrica ZrO2 (19,6–25,8 m2/g). Kljub primerljivi nasičeni magnetizaciji in relativno homogeni porazdelitvi magnetnih nanodelcev znotraj matrice so pri enakih amplitudah magnetnega polja katalizatorji dosegli različne stacionarne temperature v toku reakcijske mešanice 18 ml/min. Vse dosežene temperature so bile nižje od 260 °C. Zaradi sorazmerno nizke dosežene temperature je bila stopnja konverzije propilena manjša od 1 %, željenega produkta propilen oksida pa nismo zaznali. Na podlagi izvedenih testov sklepamo, da je potrebno dodatno delo na tematiki (povečanje količine katalizatorja v nasutju za dosego višje temperature, povečati delež Cu/CuO, povečati delež promotorja, itd.), da bi lahko zanesljivo ovrgli ali potrdili hipotezo o izboljšanju selektivnosti zaradi specifičnega gretja katalizatorja.[K. Svetek]20212021-12-05 22:57:53Magistrsko delo/naloga81000UDK: 544.478+542.86(043.2)COBISS_ID: 96814851sl