| Opis: | V magistrskem delu preučujemo vpliv zunanjega električnega polja na lastnosti tekočin s faznim prehodom v steklasto fazo. Predstavimo posebne lastnosti stekel, kot je poseben fazni prehod, v katerem ne pride do strukturne spremembe kot pri kristalih. Prehod se zgodi znotraj območja temperatur, katerega središče označimo kot temperaturo steklastega prehoda. Temperatura steklastega prehoda vsake snovi je odvisna od hitrosti hlajenja in pri hitrejšem hlajenju je ta temperatura višja. Predstavimo Kauzmannov paradoks in z njim Kauzmannovo temperaturo kot temperaturo, pri kateri je entropija podhlajene tekočine enaka kot entropija kristala, kar ni mogoče, in opišemo predlagane rešitve za paradoks.
Odvisnost viskoznosti od temperature v podhlajeni tekočini opišemo z Arrheniusovo funkcijo in podamo primere kot tudi izjeme, za katere podamo Volger-Tammann-Fulcherjevo funkcijo. Podamo razlike med obema funkcijama in vpeljemo krhkost in indeks krhkosti kot orodje za ločevanje med različnimi steklastimi tekočinami. Tekočine, ki sledijo Arrheniusovi funkciji in imajo nizek indeks krhkosti, označimo kot močne steklaste tekočine, medtem ko tekočine, ki funkciji ne sledijo in imajo visok indeks krhkosti, označimo kot krhke. Vpeljemo Einstein-Stokesovo enačbo za difuzijo kroglastega delca v tekočini in predstavimo razmere, v katerih ta enačba več ne velja.
Za numerične simulacije uporabimo model molekularne dinamike in algoritem Gear. Za medatomski potencial uporabimo Lennard-Jonesov potencial. Sistem držimo na konstantni temperaturi z Berendsonovim termostatom. Gostoto v sistemu prav tako ohranjamo konstantno. V modelu uporabimo periodične robne pogoje in z različnimi velikostmi simulacijske škatle vplivamo na obnašanje sistema in opazujemo efekte končne velikosti.
Po koncu simulacije analiziramo strukturo in dinamiko sistema. Za opis strukture uporabimo radialno distribucijsko funkcijo in statični strukturni faktor ter z njima preverimo, ali struktura ustreza teoretičnim napovedim. Vpeljemo ureditveni parameter kot indikator odziva strukture na zunanje električno polje. Za analizo dinamike vpeljemo povprečni kvadratni premik, ne-Gaussov parameter in nekoherentno srednjo sipalno funkcijo. Iz povprečnega kvadratnega premika pridobimo informacije o dinamiki skozi čas in iz dinamike v dolgih časih določimo difuzijsko konstanto iz naklona premice. Ne-Gaussov parameter uporabimo kot kvantitativni opis dinamične heterogenosti v sistemu. Nekoherentno srednjo sipalno funkcijo uporabimo za določitev relaksacijskega časa sistema.
Najprej preverimo, ali sistem izkazuje lastnosti, ki so značilne za tekočine s steklasto fazo. Z radialno distribucijsko funkcijo in statičnim strukturnim faktorjem potrdimo, da ima sistem strukturo tekočine. Opazimo, da se struktura spremeni, ko je sistem v močnem električnem polju. Spremembo strukture preverimo z ureditvenim parametrom in potrdimo, da struktura postane bolj urejena. Iz povprečnih kvadratnih premikov določimo difuzijske konstante in pokažemo, da postane dinamika v močnem električnem polju počasnejša. Iz grafov ne-Gaussovega parametra določimo maksimalno vrednost in pokažemo, da se dinamična heterogenost z električnim poljem zvišuje. Iz nekoherentnih srednjih sipalnih funkcij določimo relaksacijske čase in ugotovimo, da se relaksacijski časi z močnejšim poljem podaljšujejo. Enako preverimo tudi sisteme v večjih simulacijskih škatlah, ki pa ne izkazujejo kake izrazite odvisnosti od zunanjega polja.
Iz spremembe radialne distribucijske funkcije, statičnega strukturnega faktorja in ureditvenega parametra sklepamo, da pri močnejšem električnem polju pride do delne kristalizacije. Zaradi počasnejše dinamike predpostavimo, da je temperatura v sistemu navidez padla. Predpostavimo, da električno polje vsili strukturo, ki navidez zniža temperaturo sistema. Zaradi električnega polja nastanejo večji skupki molekul, ki pri dovolj veliki jakosti prerasejo simulacijsko škatlo, in je obnašanje sistema močno drugačno. |
|---|
